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Au纳米晶@Pt准单层结构上碱性乙醇的电氧化——基底形貌效应
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摘要
铂高昂的价格和有限的储量限制了其在电催化等领域的规模化应用,因此合理设计催化剂的结构,研发高质量活性的铂基催化剂具有重要意义。对此,Au核Pt壳结构是相关基础和应用研究中的一种重要模型催化材料体系,它不仅最大程度地曝露Pt位,也可能得益于两种金属的相互作用[1]。另一方面,众所周知不同形貌纳米晶由于晶面取向优先的差异体现出不同的电催化性质[2]。然而,目前需要进一步弄清的是:能否利用Au基体的形貌来调控Au@Pt的催化活性,此基底的形貌效应与单纯Pt纳米晶形貌效应一致性如何?在本工作中,我们选取碱性体系中乙醇电氧化作为模型反应对上述问题开展研究。我们通过欠电位沉积-置换的方式,在具有电化学洁净表面的立方体、八面体和菱形十二面体金纳米晶上实现铂准单层的沉积;我们发现三种Au@Pt相较Pt/C对碱性乙醇氧化具有超高的单位铂质量电催化活性和稳定性,并且电催化性能因金基底形貌而表现出规律性的差异,其活性顺序与相应晶面取向的铂单晶以及立方体、八面体、菱形十二面体铂纳米晶上的相一致。
Au@Pt is a model catalytic material for basic and applied electrocatalysis study. So far, it is not clear regarding the effect of differently shaped Au nanocrystals on the overall electrocatalytic property of the Au@Pt. In this work, Pt quasi-monolayer(q-ML) is deposited via Cu UPD and subsequent galvanic replacement on well-defined cubic, octahedral and rhombic dodecahedral Au nanocrystals. And the resultant Au-NC@Pt-qM L catalysts show a significantly enhanced activity as compared to Pt/C in electrocatalyzing ethanol oxidation in alkaline media, with the Au-shape dependent activity similar to that for Pt single crystals.
引文
[1]Wang,H.;Jiang,K.;Chen,Q.L.;Xie,Z.X.;Cai,W.B.Chem.Commun.2016,52:374.
    [2]Rogero,C.B.;Herrero,E.;Feliu,J.M.Chem.Phys.Chem.2014,15:2019.

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