Li~+，K~+//CO_3~（2-），SO_4~（2-），B_4O_7~（2-）-H_2O五元体系273K介稳相平衡研究
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摘要
采用等温蒸发法研究了五元体系Li~+，K~+／／CO_3~(2-)，SO_4~(2-)，B_4O_7~(2-)-H_2O及其部分四元子体系Li~+／／CO_3~(2-)，SO_4~(2-)，B_4O_7~(2-)-H_2O、K~+／／CO_3~(2-)，SO_4~(2-)，B_4O_7~(2-) H_2O和Li~+，K~+／／CO_3~(2-)，SO_4~(2-)-H_2O 273K的介稳相平衡关系，测定了上述体系在273K条件下的溶解度和溶液密度，根据实验数据绘制了相应的介稳相图。
研究发现该五元体系介稳平衡中有复盐K_2SO_4·Li_2SO_4生成，其介稳相图中有4个共饱点，9条单变度曲线，6个结晶区，平衡固相分别为LiBO_2·8H_2O，K_2B_4O_7·4H_2O，K_2CO_3·3／2H_2O，K_2SO_4，Li_2SO_4·H_2O，Li_2CO_3，复盐K_2SO_4·Li_2SO_4。
简单四元子体系Li~+／／CO_3~(2-)，SO_4~(2-)，B_4O_7~(2-)-H_2O，有1个共饱点，3条单变度曲线，平衡固相为LiBO_2·8H_2O，Li_2SO_4·H_2O，Li_2CO_3，相图中LiBO_2·8H_2O结晶区最大，Li_2SO_4·H_2O结晶区最小。
简单四元子体系K~+／／CO_3~(2-)，SO_4~(2-)，B_4O_7~(2-)-H_2O属于简单共饱型，有1个共饱点，3条单变度曲线，平衡固相有K_2CO_3·3／2H_2O，K_2SO_4，K_2B_4O_7·4H_2O，其结晶区K_2B_4O_7·4H_2O最大，K_2CO_3·3／2H_2O结晶区最小。
交互四元子体系Li~+，K~+／／CO_3~(2-)，SO_4~(2-)-H_2O有复盐K_2SO_4·Li_2SO_4生成，介稳相图中有3个共饱点，7条单变度曲线，平衡固相有K_2CO_3·3／2H_2O，Li_2CO_3，K_2SO_4，Li_2SO_4·H_2O，复盐K_2SO_4·Li_2SO_4，其中K_2CO_3·3／2H_2O的结晶区最小，结晶区最大的是Li_2CO_3。
用273K时四元体系的介稳平衡溶解度数据，采用多元线性回归的方法拟合了Pitzer方程273K五元体系Li~+，K~+／／CO_3~(2-)，SO_4~(2-)，B_4O_7~(2-)-H_2O所涉及的单盐参数和混合离子作用参数；计算出了273K时各盐的溶解平衡常数，运用Pitzer方程对该五元体系的介稳相平衡进行了理论模拟，并对预测结果进行了分析和讨论。
An experimental study on metastable equilibria at 273 K in the quinary system Li~+, K~+//CO_3~(2-), SO_4~(2-), B_4O_7~(2-) -H_2O and it's subsystem Li~+//CO_3~(2-),SO_4~(2-), B_4O_7~(2-)-H_2O、K~+//CO_3~(2-),SO_4~(2-), B_4O_7~(2-)-H_2O and Li~+, K //CO_3~(2-) SO_4~(2-) -H_2O were done by isothermal evaporation method. Metastable equilibrium solubilities and densities of the solution were determined experimentally. According to the experimental data, the metastable equilibrium phase diagrams and the density composition diagrams were plotted.
The experimental results of the metastable equilibria show that the double salt K_2SO_4·Li_2SO_4 form in the quinary system Li~+, K~+//CO_3~(2-), SO_4~(2-), B_4O_7~(2-) -H_2O at 273K. In the metastable phase diagrams, the quinary system has four invariant points, nine univariant curves, six fields of crystallization (saturated with Li_2CO_3 ): LiBO_2·8H_2O, K_2B_4O_7·4 H_2O,K_2CO_3·3/2H_2O,K_2SO_4,K_2SO_4·Li_2SO_4 and Li_2 SO_4·H_2O.
The metastable phase diagram of system Li // CO_3~(2-)SO4~(2-), B_4O_7~(2-) -H_2O is simple total saturated type. The metastable phase diagram of the quaternary system has one invariant point, three univariant curves, three fields of crystallization: Li_2CO_3, Li_2SO_4·H_2O, LiBO_2·8H_2O. The salt LiBO_2·8H_2O has the largest crystallization field. The salt Li_2SO_4·H_2O has the smallest crystallization field.
The metastable phase diagram of system K~+// CO_3~(2-),SO_4~(2-), B_4O_7~(2-) -H_2O is simple total saturated type. The metastable phase diagram of the quaternary system has one invariant point, three univariant curves, three fields of crystallization :K_2CO_3·3/2H_2O, K_2SO_4, K_2B_4O_7·4H_2O. The salt K_2SO_4 has the largest crystallization field. The salt K_2CO_3·3/2H_2O has the smallest crystallization field.
The double salt K_2SO_4·Li_2SO_4 form in the quaternary system Li~+, K~+//CO_3~(2-), SO_4~(2-) -H_2O at273K.In the metastable phase diagram, the quaternary system has three invariant points, seven univariant curves, five fields of crystallization:K_2SO_4, Li_2SO_4·H_2O, Li_2CO_3 , K_2CO_3·3/2H_2O and double salt K_2SO_4·Li_2SO_4. The salt K_2CO_3·3/2H_2O has the smallest crystallization field. The salt Li_2CO_3 has the largest crystallization field.
Using the solubilities data of quaternary systems at 273K, the single salt ion-interaction parameters and corresponding ion-interaction mixing parameters for Pitzer's equations were fitted by multiple linear regression methoed. Equilibrium constant of salts for liquid+solid equilibrium at 273K were evaluated with Pitzer's model . The solubilities of quinary system were calculated with Pitzer's equations. Corresponding discussion of prediction results was finished.
研究发现该五元体系介稳平衡中有复盐K_2SO_4·Li_2SO_4生成，其介稳相图中有4个共饱点，9条单变度曲线，6个结晶区，平衡固相分别为LiBO_2·8H_2O，K_2B_4O_7·4H_2O，K_2CO_3·3／2H_2O，K_2SO_4，Li_2SO_4·H_2O，Li_2CO_3，复盐K_2SO_4·Li_2SO_4。
简单四元子体系Li~+／／CO_3~(2-)，SO_4~(2-)，B_4O_7~(2-)-H_2O，有1个共饱点，3条单变度曲线，平衡固相为LiBO_2·8H_2O，Li_2SO_4·H_2O，Li_2CO_3，相图中LiBO_2·8H_2O结晶区最大，Li_2SO_4·H_2O结晶区最小。
简单四元子体系K~+／／CO_3~(2-)，SO_4~(2-)，B_4O_7~(2-)-H_2O属于简单共饱型，有1个共饱点，3条单变度曲线，平衡固相有K_2CO_3·3／2H_2O，K_2SO_4，K_2B_4O_7·4H_2O，其结晶区K_2B_4O_7·4H_2O最大，K_2CO_3·3／2H_2O结晶区最小。
交互四元子体系Li~+，K~+／／CO_3~(2-)，SO_4~(2-)-H_2O有复盐K_2SO_4·Li_2SO_4生成，介稳相图中有3个共饱点，7条单变度曲线，平衡固相有K_2CO_3·3／2H_2O，Li_2CO_3，K_2SO_4，Li_2SO_4·H_2O，复盐K_2SO_4·Li_2SO_4，其中K_2CO_3·3／2H_2O的结晶区最小，结晶区最大的是Li_2CO_3。
用273K时四元体系的介稳平衡溶解度数据，采用多元线性回归的方法拟合了Pitzer方程273K五元体系Li~+，K~+／／CO_3~(2-)，SO_4~(2-)，B_4O_7~(2-)-H_2O所涉及的单盐参数和混合离子作用参数；计算出了273K时各盐的溶解平衡常数，运用Pitzer方程对该五元体系的介稳相平衡进行了理论模拟，并对预测结果进行了分析和讨论。
An experimental study on metastable equilibria at 273 K in the quinary system Li~+, K~+//CO_3~(2-), SO_4~(2-), B_4O_7~(2-) -H_2O and it's subsystem Li~+//CO_3~(2-),SO_4~(2-), B_4O_7~(2-)-H_2O、K~+//CO_3~(2-),SO_4~(2-), B_4O_7~(2-)-H_2O and Li~+, K //CO_3~(2-) SO_4~(2-) -H_2O were done by isothermal evaporation method. Metastable equilibrium solubilities and densities of the solution were determined experimentally. According to the experimental data, the metastable equilibrium phase diagrams and the density composition diagrams were plotted.
The experimental results of the metastable equilibria show that the double salt K_2SO_4·Li_2SO_4 form in the quinary system Li~+, K~+//CO_3~(2-), SO_4~(2-), B_4O_7~(2-) -H_2O at 273K. In the metastable phase diagrams, the quinary system has four invariant points, nine univariant curves, six fields of crystallization (saturated with Li_2CO_3 ): LiBO_2·8H_2O, K_2B_4O_7·4 H_2O,K_2CO_3·3/2H_2O,K_2SO_4,K_2SO_4·Li_2SO_4 and Li_2 SO_4·H_2O.
The metastable phase diagram of system Li // CO_3~(2-)SO4~(2-), B_4O_7~(2-) -H_2O is simple total saturated type. The metastable phase diagram of the quaternary system has one invariant point, three univariant curves, three fields of crystallization: Li_2CO_3, Li_2SO_4·H_2O, LiBO_2·8H_2O. The salt LiBO_2·8H_2O has the largest crystallization field. The salt Li_2SO_4·H_2O has the smallest crystallization field.
The metastable phase diagram of system K~+// CO_3~(2-),SO_4~(2-), B_4O_7~(2-) -H_2O is simple total saturated type. The metastable phase diagram of the quaternary system has one invariant point, three univariant curves, three fields of crystallization :K_2CO_3·3/2H_2O, K_2SO_4, K_2B_4O_7·4H_2O. The salt K_2SO_4 has the largest crystallization field. The salt K_2CO_3·3/2H_2O has the smallest crystallization field.
The double salt K_2SO_4·Li_2SO_4 form in the quaternary system Li~+, K~+//CO_3~(2-), SO_4~(2-) -H_2O at273K.In the metastable phase diagram, the quaternary system has three invariant points, seven univariant curves, five fields of crystallization:K_2SO_4, Li_2SO_4·H_2O, Li_2CO_3 , K_2CO_3·3/2H_2O and double salt K_2SO_4·Li_2SO_4. The salt K_2CO_3·3/2H_2O has the smallest crystallization field. The salt Li_2CO_3 has the largest crystallization field.
Using the solubilities data of quaternary systems at 273K, the single salt ion-interaction parameters and corresponding ion-interaction mixing parameters for Pitzer's equations were fitted by multiple linear regression methoed. Equilibrium constant of salts for liquid+solid equilibrium at 273K were evaluated with Pitzer's model . The solubilities of quinary system were calculated with Pitzer's equations. Corresponding discussion of prediction results was finished.
引文
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