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配位自组装合成大孔径介孔金碳催化剂
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摘要
多孔金碳催化剂被认为是水介质醇氧化有望实用化的催化剂之一。但金与碳载体之间相互作用弱,传统后负载等方法,易导致Au纳米颗粒团聚。利用有序介碳载体限域作用可获得单分散、稳定的纳米Au颗粒1。但合成中使用硅烷偶联剂,需要碱溶除后处理步骤,且催化剂孔径较小,可能存在扩散限制。在本工作中,我们以含配位基团的两亲性嵌段共聚物聚苯乙烯-聚乙烯基吡啶(PS11000-P4VP3000)为模板剂,低阶酚醛树脂为碳源,氯金酸为金源,利用配位自组装技术一步合成大孔径有序介孔金碳催化剂(Fig 1)。P4VP中吡啶单元在自组装过程中可与Au离子配位,在热还原过程中稳定金属;PS嵌段具有大分子量的特点,是大孔径的起源;此外,P4VP-PS含有丰富的氮和氧元素,可与酚醛树脂上羟基形成强氢键作用,满足热固反应前后嵌段聚合物与酚醛树脂的相容性。因此,炭化后(600℃),尺寸约3.8 nm的Au颗粒被限制在介孔碳骨架中。催化剂的介孔孔径可达约10.1 nm,比表面积为637 m~2/g,孔体积为0.41 cm~3/g。
A coordination self-assembling approach is proposed to synthesize gold nanoparticles confined by large-pore ordered mesoporous carbon,using large-molecular-weight diblock copolymer PS11000-P4VP3000 as a structure directing agent.Monodispersed and aggregation-free gold nanoparticles with a size of approximately 3.8 nm are confined in the mesoporous channels.The mesoporous catalyst has a large pore size of lO.lnm,BET surface area of 637 m/g and volume of 0.41 cm/g.
引文
[1]Wang,S.;Wang,J.;Zhao,Q.;Li,D.;Wang,J.-Q.;Cho,M.;Cho,H.;Terasaki,O.;Chen,S.;Wan,Y.ACS Catalys,2015,5,797.

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