沸石Br?nsted酸性位催化性能评价的第一性原理研究

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• 英文论文题名：Evaluation of the Catalytic Properties of Br?nsted Acid Sites in Zeolites:A First-principles Study
• 论文作者：翟冬 ; 赵亮 ; 刘轶 ; 高金森
• 英文论文作者：Dong Zhai ; Liang Zhao ; Yi Liu ; Jinsen Gao ; State Key Laboratory of Heavy Oil Processing ; China University of Petroleum(Beijing) ; Department of Physics ; and International Centre for Quantum and Molecular Structures ; Shanghai University ; Materials Genome Institute ; Shanghai University
• 年：2016
• 作者机构：中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室;上海大学物理系和量子与分子结构国际中心;上海大学材料基因组工程研究院;
• 论文关键词：沸石 ; 酸性位 ; 第一性原理 ; 催化
• 会议召开时间：2016-07-01
• 会议录名称：中国化学会第30届学术年会摘要集-第二十五分会：化学信息学与化学计量学
• 语种：中文
• 分类号：O643.36
• 学会代码：ZGHY
• 会议名称：中国化学会第30届学术年会-第二十五分会 ; 化学信息学与化学计量学
• 会议地点：中国辽宁大连
• 主办单位：中国化学会
• 学会名称：中国化学会
• 页数：1
• 文件大小：244k
• 原文格式：D
• 会议级别：全国

摘要

沸石催化剂的催化性能与其酸性位的稳定性、可接触性和酸强度等性质密切相关,然而由于酸性位的结构及起源复杂,现有的单一评价方法未必有效。本研究提出基于第一性原理计算的定量分析Br?nsted酸性位的能量稳定性、空间可接触性和酸强度的综合评价方法(SAS方法)。该方法分别使用相对能量和去质子化能对酸性位稳定性和酸强度进行评价。对于空间可接触性,提出了局部可接触面积概念来评价。本工作利用SAS方法系统评价了ZSM-5型沸石中各种桥羟基、窝羟基和表面羟基酸性位的性质。结果表明,这些酸性位的可接触性受羟基的取向影响,酸强度按照"桥羟基>窝羟基>表面羟基"的次序依次减弱,沸石孔道限域和氢键作用会增强酸强度。本研究提出的SAS方法可为优化设计沸石中的催化活性位或其他类似催化体系提供评价依据和设计准则,为开发高活性催化剂提供帮助。
Catalytic behaviors of zeolites are correlated with the stability,accessibility,and acid strength of their acidic sites;however,there is lack of a method to characterize the acidic sites quantitatively due to their complexity associated with both the structures and origins.We propose a first-principles-based approach to calibrate comprehensively the energetic stability,space accessibility,and acid strength(SAS) critical to the performance of acidic active sites in zeolite catalysts.The computational calibration of SAS provides a general tool for characterizing acidic sites that helps to evaluate the performance of active sites in the design of zeolite catalysts.

引文