功能性介孔硅基材料的设计制备及其对U(Ⅵ)、Th(Ⅳ)的高效吸附

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• 英文论文题名：Functionalized Mesoporous Silicas for U(Ⅵ)、Th(Ⅳ) sorption
• 论文作者：袁立永 ; 柴之芳 ; 石伟群
• 英文论文作者：Li-Yong Yuan ; Z.F.Chai ; W.Q.Shi ; Institute of High Energy Physics ; Chinese Academy of Sciences ; School of Radiological & Interdisciplinary Sciences ; Soochow University
• 年：2016
• 作者机构：中国科学院高能物理研究所;苏州大学放射医学与及交叉学科研究院;
• 论文关键词：介孔硅 ; 功能化 ; 吸附 ; 铀 ; 钍
• 会议召开时间：2016-07-01
• 会议录名称：中国化学会第30届学术年会摘要集-第三十二分会： 多孔功能材料
• 语种：中文
• 分类号：TQ127.2;O647.33
• 学会代码：ZGHY
• 会议名称：中国化学会第30届学术年会-第三十二分会 ; 多孔功能材料
• 会议地点：中国辽宁大连
• 主办单位：中国化学会
• 学会名称：中国化学会
• 页数：1
• 文件大小：337k
• 原文格式：D
• 会议级别：全国

摘要

本文以高效高选择性分离回收锕系核素为目标,利用从头算和密度泛函理论,通过在分子水平上研究核素与常见有机配体之间的相互作用机制,成功构建了一系列具有锕系阳离子识别能力的有机配体。在此基础上,利用助结构导向法和后嫁接法将所设计的锕系阳离子识别配体的关键片段或类似物修饰到介孔氧化硅材料表面,制备出一系列结构规则有序,比表面积大,孔径分布均一,对锕系阳离子具有良好吸附效果的新型功能化介孔硅基材料,包括共缩聚法合成的磷酸酯基修饰的MCM-41(NP10)、磷酸酯/氨基双官能团修饰的MCM-41(PAMS);后接法合成的二氢咪唑基修饰的SBA-15(DIMS)、氨基修饰的SBA-15(APSS)及邻菲罗啉二酰胺修饰的KIT-6(KIT-6-DAPhen)。吸附研究结果表明,这些材料对U(VI)、Th(IV)的吸附容量大,吸附速度快,吸附效率高,选择性好,同时,吸附后的U(VI)和Th(IV)易脱附且材料可循环使用。本研究工作充分显示了功能性介孔硅基材料在吸附分离锕系阳离子方面的巨大潜力。
Several kinds of functionalized mesoporous silicas were fabricated based on calculation chemistry combined with extraction and solution chemistry,aiming to highly efficient and selective actinides separation/enrichment/recovery.These materials are phosphonate-functionalized MCM-41(NP10),phosphonate and amino bifunctionalized MCM-41(PAMS),amino-functionalized SBA-15(APSS),dihydroimidazole-functionalized SBA-15(DIMS),and phenanthrolineamide functionalized KIT-6(KIT-6-DAPhen).The sorption results confirm that these hybrid materials are indeed efficient U(Ⅵ)/Th(Ⅳ) sorbents with fast sorption kinetics,large sorption capacity,and desirable selectivity.Besides,the sorbed U(Ⅵ)/Th(Ⅳ) can be easily desorbed and the sorbents can be reused.

引文

[1]Yuan L.Y.;Chai,Z.F.;Shi W.Q.et al.J.Mater.Chem.2012.17019;ACS Appl.Mater.Interfaces.2014,4786