粘土矿物负载离子液体催化剂的界面设计与绿色催化

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• 作者：陈德超黄梅何淑莲丁丽平叶伟苗世顶
• 会议时间：2014-10-01
• 关键词：催化剂 ; 粘土矿物 ; 离子液体 ; 界面设计 ; 催化活性
• 作者单位：合肥工业大学化学化工学院,合肥230009
• 母体文献：2014年全国矿物科学与工程学术会议论文集
• 会议名称：2014年全国矿物科学与工程学术会议
• 会议地点：南京
• 主办单位：中国矿物岩石地球化学学会
• 语种：chi

摘要

本研究简述了课题组有关"粘土矿物负载离子液体催化剂"的工作.以粘土矿物(蒙脱石,凹凸棒石、海泡石等) 为载体,以胍基、咪唑基离子液体(ionic liquid,简称IL) 为界面层,贵金属(Ru、Rh、Pt等) 作为催化活性物质,发展了一类新型具有"均相催化、异相分离"性质的催化剂,并应用于催化加氢、C-C耦合及分子氧氧化环己烷的反应.通过实验发现:1,1,3,3-四甲基胍类离子液体修饰蒙脱石能够均匀担载Ru催化剂,Ru金属纳米颗粒不仅在表面均匀担载,而且XRD及TEM证明Ru进入了蒙脱石的层间,这样更能有效的保护Ru在催化过程中的分散性,不会因为催化反应的升温而团聚失活。该催化剂在苯加氢催化反应中表现出极高的催化活性,转化频率(TOF)已经超过4000,同等条件(底物催化剂比例1:10000,温度:110℃,压力:8.0 MPa,完全转化时间:2.5 h),该结果是目前商业催化剂(Ru/C)的10倍以上。同理,Rh催化剂通过类似方法担载于凹凸棒石,能够适用于环乙烯加氢,Pd 催化剂担载于海泡石等可以作为氢甲酰化反应。该类催化剂实现了“同相催化,异相分离”的目的。通过实时电化学扫描,考察了两组分(IL和催化剂载体粘土矿物)和三组分(IL、催化剂载体粘土矿物和催化剂)催化剂的协同催化效应,证明了粘土矿物和IL对于提高Pt催化剂的活性及稳定性具有重要作用。